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中科大，再發(fā)Angew！
來源： 時(shí)間：2024-05-27 09:49:48 瀏覽：1631次

 第一作者：Lihua Cai

通訊作者：路軍嶺教授

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

DOI: 10.1002/anie.202404398.







研究背景





金屬催化烴類化合物反應(yīng)的一個(gè)關(guān)鍵問題是因燒結(jié)和焦化而導(dǎo)致催化劑失活，特別是需要500 ℃以上高溫的反應(yīng)，如烷烴脫氫、烷烴的蒸汽和干重整。金屬燒結(jié)成較大顆粒的催化劑失活可能是致命的，通常很難再分散金屬顆粒以恢復(fù)初始活性。焦炭沉積對(duì)失活催化劑的再生可通過燃燒來實(shí)現(xiàn)，但由于焦炭燃燒過程中的燒結(jié)或金屬損失，也可能存在完全恢復(fù)初始活性的問題。在高溫反應(yīng)的實(shí)際應(yīng)用中，需要設(shè)計(jì)一種穩(wěn)定的催化劑來同時(shí)抑制燒結(jié)和焦化，以達(dá)到長(zhǎng)期或再循環(huán)的穩(wěn)定性，但是還非常具有挑戰(zhàn)性?；诖耍?/span>中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)路軍嶺教授等人報(bào)道了一種通過控制高溫固相反應(yīng)（SSRs）來調(diào)整復(fù)涂層孔隙率的新策略。







文章要點(diǎn)





1、具體而言，在MgAl2O4-負(fù)載的金屬催化劑上使用原子層沉積（ALD）包覆厚度約7 nm的Al2O3，然后進(jìn)行高溫還原，可以使非多孔的非晶態(tài)Al2O3包覆層轉(zhuǎn)變成為多孔的Mg1-xAl2Oy尖晶石晶體結(jié)構(gòu)，孔徑為2-3 nm。綜合光譜和微觀表征，通過跟蹤Mg在高溫還原過程中向覆層的逐漸遷移來說明SSR過程，并揭示了Mg在Mg1-xAl2Oy包覆層內(nèi)的有限遷移程度是導(dǎo)致孔隙形成的原因。

2、此外，溫度程序解吸NH3（NH3-TPD）進(jìn)一步表明，隨著Mg的遷移，酸性位點(diǎn)減弱。在甲烷干重整（DRM）和丙烷脫氫（PDH）反應(yīng)中，所制備的Ni/MgAl2O4和Pt/MgAl2O4催化劑具有非常高的穩(wěn)定性，其活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于MgO和Al2O3載體上相應(yīng)的氧化鋁包覆Ni和Pt NP催化劑。







圖文展示





圖1.形貌和結(jié)構(gòu)表征

圖2. BET表面積、孔徑分布和SSR示意圖

圖3. NH3-TPD曲線

圖4.在DRM反應(yīng)中的催化性能

圖5.在PDH反應(yīng)中的催化性能

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