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三強(qiáng)聯(lián)合！吉林大學(xué)&天津工業(yè)&天津大學(xué)，重磅JACS!
來源： 時(shí)間：2024-04-15 14:17:51 瀏覽：1589次

第一作者：Han Jinfeng、Li Junyan、Zhao Wenru

通訊作者：劉慶嶺教授、梅東海教授、于吉紅院士

通訊單位：吉林大學(xué)、天津工業(yè)大學(xué)、天津大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c13855.



研究背景



柴油發(fā)動(dòng)機(jī)的氮氧化物排放會(huì)引發(fā)環(huán)境污染，其中氨選擇性催化還原（SCR）是去除這些車輛中氮氧化物的領(lǐng)先技術(shù)。SCR催化劑需要優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性和低溫活性，特別是在冷啟動(dòng)和內(nèi)燃機(jī)發(fā)動(dòng)期間。Cu-SSZ-13分子篩已商業(yè)化用于脫硝，但其面臨合成成本高、低溫活性差等限制?；诖?，吉林大學(xué)于吉紅院士等人報(bào)道了利用無有機(jī)模板方法合成了具有菱鐵礦（OFF）和毛分子篩（ERI）共生結(jié)構(gòu)的Cu-T分子篩，在分子篩共生結(jié)構(gòu)的相互作用方面為高性能NH3-SCR催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的方向。



文章要點(diǎn)



1、通過一系列表征與測(cè)試，作者證明了具有OFF和ERI共生結(jié)構(gòu)的無有機(jī)模板合成催化劑Cu-T的催化活性優(yōu)于Cu-SSZ-13，在175-550 ℃下表現(xiàn)出90%以上的催化活性，且即使在水熱處理后在225-500 ℃下催化活性仍超過90%。

2、通過實(shí)驗(yàn)表征和理論計(jì)算，作者闡明了Cu-T的共生結(jié)構(gòu)在增強(qiáng)NH3-SCR催化性能中的作用。Cu-T的共生結(jié)構(gòu)促進(jìn)共生界面6MR處孤立的Cu2+的生成，提升了水熱穩(wěn)定性并保留更多的BAS。同時(shí)，水熱后ERI多晶型物中的CuxOy上形成的NH4NO3可以通過快速SCR反應(yīng)途徑被共生界面處的相鄰殘留BAS分解，提升了Cu-T低溫活性。



圖文展示



圖1.材料的微觀形貌與晶體結(jié)構(gòu)

圖2.材料的相對(duì)結(jié)晶度與理論計(jì)算結(jié)果

圖3.不同溫度下的SCR反應(yīng)速率與NH4NO3分解途徑

圖4.可能反應(yīng)機(jī)制

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