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支春義團隊Nature子刊：酸性硝酸鹽制氨新進展！

來源：時間：2023-12-20 13:50:32 瀏覽：3094次

第一作者：Rong Zhang

通訊作者：支春義教授、郭瑛助理教授、彭超副研究員

通訊單位：香港城市大學、深圳大學、中國科學院深圳先進技術(shù)研究院

DOI:10.1038/s41467-023-43897-6

【研究背景】

目前，大多數(shù)研究工作集中于堿性/中性介質(zhì)下氨合成的電化學硝酸鹽還原反應，而酸性條件下電化學還原硝酸鹽制取氨的研究報道較少?；诖?，香港城市大學支春義教授等人報道了本質(zhì)上加氫進化活性較差的二氧化鈦納米片（TiO₂ NS）在酸性條件下選擇性和快速將硝酸鹽還原為氨的潛力?；贔ePc/TiO₂正極的堿性-酸性混合Zn-NO₃^-電池（AAHZNB）具有高達1.99 V的高開路電壓（OCV）和91.4 mW cm^-2的高功率密度，可用于供電和NH₃的合成，和高效的環(huán)境硫回收。

【文章要點】

1、作者報道了酞菁鐵/TiO₂（FePc/TiO₂）在酸性（pH=1）條件下作為高效NO₃^-RR催化劑具有穩(wěn)定性和活性，NH₃產(chǎn)率達到了17.4 mg h^-1 cm^-2，NH₃的法拉第效率（FE）為90.6%。FePc/TiO₂具有較差的HER活性和較強的NO₃^-吸附能力，對NH₃具有選擇性的NO₃^-RR。

2、結(jié)合原位傅里葉變換紅外光譜（FTIR）和密度泛函理論（DFT）計算證實，F(xiàn)ePc/TiO₂上以*NO→*NOH為定速步驟的反應途徑。此外，在N₂H₄-NO₃^-燃料電池中，可以用肼（N₂H₄）代替AAHZNB中的Zn負極，以額外去除N₂H₄污染物。本工作證明了酸性硝酸鹽還原對氨電合成的潛力，并拓寬了能量轉(zhuǎn)換領域。

【圖文展示】

圖1.酸性介質(zhì)可使TiO₂的NO₃^?RR具有更高的動力學特性

圖2. TiO₂和FePc/TiO₂的表征和電催化NO₃^?RR性能

圖3. NO₃^?RR電解過程中FePc/TiO₂的分析

圖4.TiO₂和FePc/TiO₂上的NO₃^?RR反應途徑的DFT計算

圖5.高壓Zn-NO₃^?電池，使硝酸鹽同時轉(zhuǎn)換為氨和供電

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