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Edward H. Sargent院士團(tuán)隊(duì)丨最新Nature Nanotechnology！
來(lái)源： 時(shí)間：2023-12-05 17:20:05 瀏覽：1845次

第一作者：Yuanjun Chen、Xiao-Yan Li、Zhu Chen

通訊作者：Edward H. Sargent院士

通訊單位：加拿大多倫多大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1038/s41565-023-01543-8



研究背景




在酸性條件下，二氧化碳（CO2）的電化學(xué)還原可以實(shí)現(xiàn)高的單次碳效率。然而，競(jìng)爭(zhēng)性的析氫反應(yīng)（HER）降低了電化學(xué)還原CO2的選擇性，而在電化學(xué)還原過(guò)程中CO的形成及其隨后的偶聯(lián)對(duì)于形成多碳（C2+）產(chǎn)物都必不可少。由于這兩種反應(yīng)都依賴于不同的催化劑性質(zhì)，使得在單一催化劑中很難實(shí)現(xiàn)。基于此，加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士等人報(bào)道了將CO2轉(zhuǎn)化為C2+反應(yīng)解耦為兩個(gè)步驟，即CO2轉(zhuǎn)化為CO和CO轉(zhuǎn)化為C2+，通過(guò)部署兩個(gè)不同的催化劑層串聯(lián)操作來(lái)實(shí)現(xiàn)所需的轉(zhuǎn)化。



文章要點(diǎn)




1、第一種催化劑是原子分散的酞菁鈷（CoPc），其以高選擇性將CO2還原為CO。該工藝增加了局部CO的可用性，增強(qiáng)了在第二層催化劑上實(shí)現(xiàn)的C-C耦合步驟，第二層催化劑是具有Cu-離子界面的Cu納米催化劑。

2、測(cè)試發(fā)現(xiàn)，優(yōu)化后的串聯(lián)電極在電流密度為800 mA cm-2下，在25 °C條件下達(dá)到61%的C2H4法拉第效率（FE）和82%的C2+ FE。此外，在電流密度為800 mA cm-2和2 ml min-1的CO2流速下，系統(tǒng)的單次碳效率為90±3%，C2H4 的FE為55±3%，總C2+ 的FE為76±2%。



圖文展示




 

圖1.串聯(lián)催化酸性CO2RR的空間解耦策略

 

圖2. CoPc@HC的合成示意圖與結(jié)構(gòu)分析

 

圖3.酸性CO2RR性能

 

圖4. DFT計(jì)算和原位拉曼光譜測(cè)量

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