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Nature子刊丨于一夫&魯啟鵬：低濃度硝酸鹽制氨！

來(lái)源：時(shí)間：2023-11-27 10:03:06 瀏覽：3720次

第一作者：Yanmei Huang、Caihong He

通訊作者：于一夫教授、魯啟鵬教授

通訊單位：天津大學(xué)、北京科技大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43179-1

研究背景

氮肥的過(guò)度使用和污水排放導(dǎo)致硝酸鹽離子過(guò)量，嚴(yán)重?cái)_亂了自然氮循環(huán)。可再生能源驅(qū)動(dòng)的電催化硝酸鹽（NO₃^?）還原制氨（NRA）利用水作為氫源和綠色電子作為還原劑，具有廣闊的應(yīng)用前景。研究人員開(kāi)發(fā)了多種策略，大多數(shù)催化劑在高濃度（＞100 mM）硝酸鹽還原中表現(xiàn)出較高的法拉第效率（FE）和氨收率。然而，低濃度硝酸鹽（≤10 mM）的高效電還原還是一個(gè)重大挑戰(zhàn)，主要原因是硝酸鹽離子在工作電極附近的遷移受到限制，并且存在競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)（HER）。因此，開(kāi)發(fā)一種突破陰極表面?zhèn)髻|(zhì)限制、延緩競(jìng)爭(zhēng)性反應(yīng)的替代策略，對(duì)于實(shí)現(xiàn)低濃度硝酸鹽高效電還原制氨具有重要意義，對(duì)NRA的實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要。基于此，天津大學(xué)于一夫教授和北京科技大學(xué)魯啟鵬教授等人報(bào)道了利用脈沖電位（pulsed potential）的方法來(lái)克服這些問(wèn)題。

文章要點(diǎn)

1、本文中，作者選擇了碳負(fù)載的RuIn₃金屬間化合物（RuIn₃/C）作為脈沖電還原低濃度硝酸鹽（≤10 Mm）制氨的模型催化劑。在脈沖條件下，在RuIn₃/C上獲得了較高的氨法拉第效率（FE=97.6%）和產(chǎn)率（2.7 mmol^?1 h^?1 mg_Ru^?1），超過(guò)了在恒電位條件下獲得的FE和產(chǎn)率（FE=65.8%，產(chǎn)率為1.0 mmol^?1 h^?1 mg_Ru^?1）。

2、原位拉曼光譜、原位衰減全反射傅立葉變換紅外光譜（ATR-FTIR）、在線差分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）和有限元分析（FEA）的綜合結(jié)果表明，正電位的周期性出現(xiàn)可以顯著提高工作電極附近NO₃^?離子的濃度，優(yōu)化關(guān)鍵中間體*NO的吸附構(gòu)型;協(xié)同促進(jìn)低濃度硝酸鹽還原為氨。

圖文展示

圖1. RuIn₃/C的表征

圖2. RuIn₃/C的脈沖NRA性能

圖3.活性物種分析和DFT計(jì)算

圖4.脈沖NRA過(guò)程的動(dòng)力學(xué)分析

圖5.脈沖NRA過(guò)程中的反應(yīng)途徑分析

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