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最新JACS丨北化所萬立駿院士&郭玉國(guó)&辛森最新成果

來源：時(shí)間：2023-11-27 09:48:40 瀏覽：2641次

第一作者：Yu-Ying Zhang

通訊作者：萬立駿院士、郭玉國(guó)研究員、辛森研究員

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07804

研究背景

無負(fù)極可再充電鈉電池（rechargeable sodium batteries, RSBs）是高能量“超鋰”電化學(xué)存儲(chǔ)技術(shù)的終極選擇之一。由于僅使用正極的活性Na離子，無負(fù)極電池的循環(huán)壽命通常很有限，因?yàn)椴环€(wěn)定的電解質(zhì)化學(xué)會(huì)阻礙負(fù)極的有效鍍/剝離Na和層狀氧化物正極的高壓操作。因此，合理設(shè)計(jì)電解液以提高其與電極的相容性是實(shí)現(xiàn)電池的關(guān)鍵?；诖耍?/span>中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所萬立駿院士、郭玉國(guó)研究員和辛森研究員等人報(bào)道了通過精確地設(shè)計(jì)電解質(zhì)的化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)及其與兩個(gè)電極的界面，實(shí)現(xiàn)超過300 Wh/kg無負(fù)極RSBs的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。

文章要點(diǎn)

1、電解質(zhì)是由1 M的六氟磷酸鈉（NaPF₆）在二甘醇二甲醚（G2）和四甘醇二甲醚（G4）（體積比9: 1）的溶劑混合物中組成，記為NG24₁₀。使用正常濃度的鈉鹽可以緩解與高/低濃度電解質(zhì)相關(guān)的潛在問題，例如成本和粘度增加、Li⁺流動(dòng)性不足以及溫度適應(yīng)性差等。選擇G2作為主要溶劑，由于其獨(dú)特的Na⁺溶劑化結(jié)構(gòu)，能夠以超高CE促進(jìn)無枝晶Na的電鍍/剝離，并且相比與其他醚類溶劑和陰離子，G2具有更強(qiáng)的抗還原能力。

2、分子鏈較長(zhǎng)的G4被納入共溶劑，因?yàn)樗鼘?duì)高壓層狀氧化物正極的耐受性更好（G4的最高已占據(jù)分子軌道（HOMO）能量低于G2）。環(huán)醚分子（如1, 3-二惡烷）不包括在電解質(zhì)中，因?yàn)樗鼈冊(cè)跓o機(jī)鹽存在下傾向于進(jìn)行陽離子聚合，到賬失去了工作離子的導(dǎo)電性。

圖文展示

圖1.混合電解質(zhì)的陽離子溶劑化結(jié)構(gòu)

圖2.電化學(xué)性能

圖3.無負(fù)極RSBs的電化學(xué)性能

圖4. Al-C||P2-NCO電池負(fù)極-電解質(zhì)界面的化學(xué)成分和元素分布

圖5. NCO的作用

圖6. NaF的作用

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