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劉中民院士等JACS：OSDA-錯(cuò)配法，快速合成純Si沸石！
來(lái)源： 時(shí)間：2023-11-09 09:58:20 瀏覽：2398次


第一作者：Chao Ma

通訊作者：劉中民院士、郭鵬研究員

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c08484


研究背景




純硅（Si）沸石在烷烴/烯烴的氣體分離、低-k介電材料和催化過(guò)程中限制金屬種類的堅(jiān)固基質(zhì)中起著至關(guān)重要的作用。然而，純Si沸石的綠色合成還具有挑戰(zhàn)性：（1）有毒的氟或脫鋁核不可避免地通過(guò)水熱合成被利用；（2）需要較長(zhǎng)的結(jié)晶時(shí)間。在無(wú)氟和無(wú)種子條件下，設(shè)計(jì)合成純Si沸石的策略通常還面臨巨大挑戰(zhàn)?；诖?，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所劉中民院士和郭鵬研究員等人提出了一種有效的方法，稱為OSDA-錯(cuò)配方法，以Si-SOD（富集的4環(huán)）作為唯一的硅源來(lái)合成純硅沸石。這種方法可以快速環(huán)保地合成15種沸石（CHA、*BEA、EUO、SFF、STF、-SVR、*-SVY、DOH、MTN、NON、*MRE、MEL、MFI、MTW和*STO）。


文章要點(diǎn)




1、作者選擇了Si-SOD作為唯一的硅源，提出了一種通用而有效的方法，稱為OSDA-錯(cuò)配方法，用于在短結(jié)晶時(shí)間內(nèi)無(wú)氟或無(wú)輔助條件下合成純Si沸石（CHA、*BEA、EUO、SFF、STF、-SVR、*-SVY、DOH、MTN、NON、*MRE、MEL、MFI、MTW和*STO）。

2、通過(guò)OSDA-錯(cuò)配方法，作者觀察到了兩種顯著的Si-CHA和Si-BEA沸石的不同結(jié)晶途徑。此外，通過(guò)該方法合成的Si-CHA和Si-BEA具有良好的熱穩(wěn)定性，并含有硅烷醇缺陷，使其成為高效的吸附劑和基質(zhì)。本工作利用這種獨(dú)特的合成方法有望促進(jìn)發(fā)現(xiàn)具有迷人拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的新型純硅沸石。


圖文展示




表1.在無(wú)氟和無(wú)種子條件下快速合成15種純硅沸石的信息 

 

圖1.所提出的OSDA-不匹配方法的示意圖


 圖2. Si-CHA的掃描電鏡圖像、PXRD模式、拉曼光譜等表征


 圖3. SOD轉(zhuǎn)化為CHA顆粒的SEM、cRED等表征


 圖4. Si-BEA結(jié)晶的表征


 圖5.在無(wú)氟和無(wú)種子下合成Si-CHA和Si-BEA的示意圖

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