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高敦峰團(tuán)隊(duì)Angew.：金屬-有機(jī)界面助力CO電解制醋酸！
來(lái)源： 時(shí)間：2023-11-06 09:55:23 瀏覽：1703次

第一作者：Youwen Rong、Tianfu Liu
通訊作者：高敦峰研究員
通訊單位：中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
DOI: 10.1002/ange.202309893

研究背景



通過(guò)電化學(xué)方法將CO2轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)品和燃料，但由于復(fù)雜的反應(yīng)途徑和共享的速率決定步驟，將CO2/CO電解的選擇性導(dǎo)向特定的多碳產(chǎn)物是非常具有挑戰(zhàn)性的。中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所高敦峰等人在CO電解過(guò)程中，通過(guò)將銅配合物原位轉(zhuǎn)化為有機(jī)配體修飾的銅納米顆粒，構(gòu)建了銅-有機(jī)界面。通過(guò)結(jié)構(gòu)表征、控制實(shí)驗(yàn)、拉曼光譜測(cè)量和密度泛函理論計(jì)算結(jié)果表明，銅-有機(jī)界面創(chuàng)造了一個(gè)有利的反應(yīng)微環(huán)境，相比其他多碳的產(chǎn)品，增強(qiáng)了*CO吸附，降低了C-C耦合的能壘，促進(jìn)醋酸的形成，從而合理化選擇性醋酸生產(chǎn)。

文章要點(diǎn)



1、作者在CO電解過(guò)程中，通過(guò)將銅配合物原位轉(zhuǎn)化為有機(jī)配體修飾的銅納米顆粒，構(gòu)建了銅-有機(jī)界面。通過(guò)結(jié)構(gòu)表征、控制實(shí)驗(yàn)、拉曼光譜測(cè)量和密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果表明，銅-有機(jī)界面創(chuàng)造了一個(gè)有利的反應(yīng)微環(huán)境，相比其他多碳的產(chǎn)品，增強(qiáng)了*CO吸附，降低了C-C耦合的能壘，促進(jìn)醋酸的形成。
2、通過(guò)重建的CuPc催化劑對(duì)CO電解生產(chǎn)醋酸酯具有很強(qiáng)的選擇性。醋酸FE高達(dá)84.2%（對(duì)應(yīng)于碳選擇性高達(dá)92.1%），醋酸局部電流密度為605 mA cm?2，即醋酸產(chǎn)量63.4%，醋酸形成率0.38 mmol min?1。本工作突出了構(gòu)建金屬-有機(jī)界面的巨大前景，用于定制反應(yīng)微環(huán)境，以便從CO電解中高選擇性地生產(chǎn)特定的C2+產(chǎn)物。

圖文展示



 
圖1.CuPc電極的CO電解性能
 
圖2.不同條件下的CuPc電極的SEM、TEM、XRD和拉曼表征
 
圖3. CuPc電極的XANES、EXAFS和原位XPS表征
 
圖4.DFT計(jì)算結(jié)果和XANES、EXAFS表征
 
圖5.不同電極的拉曼光譜測(cè)試和DFT計(jì)算結(jié)果
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文字是人類用符號(hào)記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語(yǔ)言的工具。人類往往先有口頭的語(yǔ)言后產(chǎn)生書(shū)面文字，很多小語(yǔ)種，有語(yǔ)言但沒(méi)有文字。文字的不同體現(xiàn)了國(guó)家和民族的書(shū)面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會(huì)。
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