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中國科學(xué)院院士,最新Nat.Commum.!
來源: 時(shí)間:2023-09-25 15:28:31 瀏覽:1891次

第一作者:Xin Huang、Daniel Eggart、Gangqiang Qin

通訊作者:包信和院士、潘秀蓮、Jan-Dierk Grunwaldt

通訊單位:中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所、卡爾斯魯厄理工學(xué)院

DOI: 10.1038/s41467-023-41192-y.



研究背景



沸石分子篩負(fù)載鉬(Mo)作為甲烷脫氫芳構(gòu)化催化劑已經(jīng)有了廣泛的研究,但是實(shí)際的中間體,特別是第一個(gè)C-C鍵的形成尚未闡明原理。基于此,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所包信和院士和潘秀蓮研究員、卡爾斯魯厄理工學(xué)院Jan-Dierk Grunwaldt等人研究了分散在H-MCM-22、H-ZSM-5和SiO2上的Mo物種的甲烷直接非氧化轉(zhuǎn)化的機(jī)理。氣相C-C偶聯(lián)形成乙烷/乙烯后,通過DFT計(jì)算等表征手段,作者揭示了Mo單位點(diǎn)上的甲基化學(xué)特征。研究結(jié)果表明,無論何種沸石(MCM-22、ZSM-5或SiO2),甲基化學(xué)可能是金屬單位點(diǎn)催化的普遍特征,而在聚合的碳化鉬納米顆粒上的反應(yīng)可能通過表面C-C偶聯(lián)促進(jìn)碳沉積。




文章要點(diǎn)



1、作者研究了分散在H-MCM-22、H-ZSM-5和SiO2上的鉬物質(zhì)的甲烷直接非氧化轉(zhuǎn)化的機(jī)理,揭示了Mo單點(diǎn)上的甲基化學(xué)特征:甲基自由基在氣相中轉(zhuǎn)化為乙烷,在沒有沸石的情況下很容易脫氫轉(zhuǎn)化為乙烯。

2、研究結(jié)果表明,氣相甲基化學(xué)可能是金屬單位點(diǎn)催化劑的一般反應(yīng)特征。本工作為直接非氧化甲烷轉(zhuǎn)化的機(jī)制提供了新的見解,并可能促進(jìn)催化劑的進(jìn)一步發(fā)展。



圖文展示



圖1.在xMo/MCM催化劑上的MDA反應(yīng)

圖2.超過0.5Mo/MCM廢水的SVUV-PIMS在線檢測

圖3. 0.5Mo/MCM的HAADF-STEM和operando XAS研究

圖4.甲烷通過甲基活化和轉(zhuǎn)化為乙烷的自由能圖

圖5. H-MCM-22在甲烷轉(zhuǎn)化過程中的作用

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全部 3小時(shí)前 四川
文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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