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中國科學(xué)院院士，最新Nat.Commum.！

來源：時(shí)間：2023-09-25 15:28:31 瀏覽：1891次

第一作者：Xin Huang、Daniel Eggart、Gangqiang Qin

通訊作者：包信和院士、潘秀蓮、Jan-Dierk Grunwaldt

通訊單位：中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所、卡爾斯魯厄理工學(xué)院

DOI: 10.1038/s41467-023-41192-y.

研究背景

沸石分子篩負(fù)載鉬（Mo）作為甲烷脫氫芳構(gòu)化催化劑已經(jīng)有了廣泛的研究，但是實(shí)際的中間體，特別是第一個(gè)C-C鍵的形成尚未闡明原理。基于此，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所包信和院士和潘秀蓮研究員、卡爾斯魯厄理工學(xué)院Jan-Dierk Grunwaldt等人研究了分散在H-MCM-22、H-ZSM-5和SiO₂上的Mo物種的甲烷直接非氧化轉(zhuǎn)化的機(jī)理。氣相C-C偶聯(lián)形成乙烷/乙烯后，通過DFT計(jì)算等表征手段，作者揭示了Mo單位點(diǎn)上的甲基化學(xué)特征。研究結(jié)果表明，無論何種沸石（MCM-22、ZSM-5或SiO₂)，甲基化學(xué)可能是金屬單位點(diǎn)催化的普遍特征，而在聚合的碳化鉬納米顆粒上的反應(yīng)可能通過表面C-C偶聯(lián)促進(jìn)碳沉積。

文章要點(diǎn)

1、作者研究了分散在H-MCM-22、H-ZSM-5和SiO₂上的鉬物質(zhì)的甲烷直接非氧化轉(zhuǎn)化的機(jī)理，揭示了Mo單點(diǎn)上的甲基化學(xué)特征：甲基自由基在氣相中轉(zhuǎn)化為乙烷，在沒有沸石的情況下很容易脫氫轉(zhuǎn)化為乙烯。

2、研究結(jié)果表明，氣相甲基化學(xué)可能是金屬單位點(diǎn)催化劑的一般反應(yīng)特征。本工作為直接非氧化甲烷轉(zhuǎn)化的機(jī)制提供了新的見解，并可能促進(jìn)催化劑的進(jìn)一步發(fā)展。

圖文展示

圖1.在xMo/MCM催化劑上的MDA反應(yīng)

圖2.超過0.5Mo/MCM廢水的SVUV-PIMS在線檢測

圖3. 0.5Mo/MCM的HAADF-STEM和operando XAS研究

圖4.甲烷通過甲基活化和轉(zhuǎn)化為乙烷的自由能圖

圖5. H-MCM-22在甲烷轉(zhuǎn)化過程中的作用

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