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韓布興院士&孫曉甫Angew.：Zn-Cu電催化硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨！

來源：時(shí)間：2023-09-14 14:19:50 瀏覽：2221次

第一作者：Limin Wu

通訊作者：韓布興院士和孫曉甫研究員

通訊單位：中國科學(xué)院化學(xué)研究所

DOI: 10.1002/ange.202307952

研究背景

可再生能源驅(qū)動(dòng)的硝酸鹽（NO₃^-）電還原為氨（NH₃）作為Haber-Bosch法制氨的生態(tài)環(huán)保和有前途的替代品，引起了科學(xué)家們極大的興趣。然而，緩慢的動(dòng)力學(xué)阻礙了它的大規(guī)模應(yīng)用。中國科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興院士和孫曉甫研究員等人報(bào)道了在密度泛函理論（DFT）計(jì)算等研究基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)并合成了鋅（Zn）摻雜銅納米片（Zn-Cu），制備的催化劑在硝酸鹽制氨中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，使氨的最大法拉第效率（FE）達(dá)到98.4%，產(chǎn)率為5.8 mol g^-1 h^-1，是目前已報(bào)道的最好結(jié)果之一。

文章要點(diǎn)

1、作者提出了一種高效的硝酸鹽電還原為氨的催化劑的策略，涉及到調(diào)節(jié)中間體的吸附強(qiáng)度和中間體的構(gòu)型。所制備的Zn-Cu催化劑在硝酸鹽制氨中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。詳細(xì)的實(shí)驗(yàn)和理論研究表明，Zn摻雜可以調(diào)節(jié)中間體的吸附強(qiáng)度，增強(qiáng)*NO₂轉(zhuǎn)化率，改變*NO吸附構(gòu)型為橋式吸附，降低能壘，使硝酸鹽制氨具有良好的催化性能。

2、Zn-Cu催化劑使制備氨的最大法拉第效率（FE）達(dá)到98.4%，產(chǎn)率為5.8 mol g^-1 h^-1。同時(shí)，該催化劑還具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性，在較寬的電位范圍和硝酸鹽濃度范圍內(nèi)，F(xiàn)E含量也超過90%。

3、本工作不僅提供了一種有效的催化劑，而且對(duì)硝酸鹽電還原合成氨提供了深入的了解，可以為其他具有復(fù)雜的多電子轉(zhuǎn)移過程的電催化反應(yīng)提供先進(jìn)催化劑的合理設(shè)計(jì)。

圖文展示

圖1.銅基催化劑的篩選

圖2.催化劑的表征

圖3.電催化性能

圖4.理論計(jì)算

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