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斯坦福崔屹教授團(tuán)隊(duì)，又發(fā)篇Nature Energy！

來源：時(shí)間：2023-09-11 14:43:05 瀏覽：2273次

第一作者：Sang Cheol Kim、Jingyang Wang

通訊作者：崔屹教授

通訊單位：斯坦福大學(xué)

DOI: 10.1038/s41560-023-01280-1

研究背景

電解質(zhì)工程是提高電池性能的關(guān)鍵，尤其是鋰金屬電池（LMBs）。電解質(zhì)的最新進(jìn)展是通過增強(qiáng)電極界面的電化學(xué)穩(wěn)定性極大改善了可循環(huán)性，但同時(shí)實(shí)現(xiàn)高離子導(dǎo)電性仍具有挑戰(zhàn)性。基于此，斯坦福大學(xué)崔屹教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種通過增加電解質(zhì)中的分子多樣性來增強(qiáng)LMBs的電解質(zhì)設(shè)計(jì)策略，基本上導(dǎo)致了高熵電解質(zhì)。作者將“高熵”概念應(yīng)用于弱溶劑化液體電解質(zhì)，不僅提高了離子傳輸能力，同時(shí)不影響高壓正極和Li金屬負(fù)極的穩(wěn)定性。

我們發(fā)現(xiàn)，在弱溶劑化電解質(zhì)中，熵效應(yīng)減少了離子聚類，同時(shí)保留了典型的富陰離子溶劑化結(jié)構(gòu)，這是基于同步加速器的X射線散射和分子動(dòng)力學(xué)模擬的特征。與傳統(tǒng)的弱溶劑化電解質(zhì)相比，具有較小尺寸簇的電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率提高了兩倍，能夠在無陽極LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2(NMC622) ‖Cu袋電池中以高達(dá)2C (6.2 mA cm^{- 2})的高電流密度穩(wěn)定循環(huán)。通過在三種不同的弱溶劑化電解質(zhì)體系中的性能改進(jìn)，驗(yàn)證了設(shè)計(jì)策略的有效性。

文章要點(diǎn)

1、作者設(shè)計(jì)了通過增加分子多樣性來增加溶劑化熵的高熵電解質(zhì)（HEEs）。研究表明，HEEs的離子電導(dǎo)率提高了兩倍，并能在高壓無負(fù)極LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2(NMC622)‖Cu袋式電池中穩(wěn)定地循環(huán)高達(dá)2 C（約6.2 mA cm^-2）的充/放電。

2、通過同步加速器的X射線散射和分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬等一系列表征技術(shù)，作者發(fā)現(xiàn)離子簇尺寸隨著溶劑數(shù)量的增加而減小。這是由于較高的溶劑化熵驅(qū)動(dòng)熱力學(xué)平衡，有利于Li溶劑相互作用和抑制離子聚類。對(duì)比低熵電解質(zhì)（LEEs），具有較小離子簇的HEEs具有更好的擴(kuò)散率，從而減輕了高倍率循環(huán)期間的濃度梯度，并允許更密集和更均勻的沉積形態(tài)。

3、最后，作者通過將其應(yīng)用于氟醚電解質(zhì)和碳酸鹽基LHCEs來證明HEE概念的普遍性。提出通過增加分子多樣性來調(diào)節(jié)溶劑化熵和調(diào)節(jié)中觀溶劑化結(jié)構(gòu)可作為提高先進(jìn)弱溶劑化電解質(zhì)離子電導(dǎo)率的設(shè)計(jì)策略。

圖文展示

圖1. HEEs的設(shè)計(jì)骨架

圖2. HEEs的電化學(xué)性能

圖3.微觀和中觀溶劑化結(jié)構(gòu)

圖4.電沉積形態(tài)與界面

圖5.更廣泛的HEE系統(tǒng)的電化學(xué)性能

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