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北京大學郭少軍團隊，最新JACS！

來源：時間：2023-09-11 14:35:30 瀏覽：1800次

第一作者：Youxing Liu

通訊作者：郭少軍教授

通訊單位：北京大學

DOI: 10.1021/jacs.3c05914

研究背景

物理上限制在光活性材料上的金屬隔離團簇（Metal-isolated clusters, MIC）是光合作用合成過氧化氫（H₂O₂）領域的研究熱點，但在報道的光催化系統(tǒng)中MICs的弱約束導致其催化活性和穩(wěn)定性較低。基于此，北京大學郭少軍教授等人報道了一種氟化共價有機骨架（COFs）的新策略，以強烈限制Pd ICs，從而極大提高H₂O₂光合作用的光催化活性和穩(wěn)定性。

文章要點

1、在文中，作者設計并合成了兩種具有約3 nm納米腔的含氟COFs（TAPT-TFPA COFs）和不含氟COFs（TAPT-PBA COFs）。

2、實驗和理論結果均表明，所制備的COFs中的強電負性氟化物不僅增強了金屬-載體相互作用（MSI）以促進光催化劑的穩(wěn)定性，而且調節(jié)了納米構象區(qū)域的局部化學環(huán)境以優(yōu)化Pd ICs的d帶中心。

3、測試發(fā)現，最佳的TAPT-TFPA COFs@Pd ICs光催化劑的H₂O₂產率穩(wěn)定在2143 μmol h^-1 g^-1。最重要的是，所制備的TAPT-TFPA COFs@Pd ICs在100 h以上表現出較高的催化穩(wěn)定性，是所有已報道的材料中最好的。

圖文展示

圖1.TAPT-PBA COFs@Pd ICs和TAPT-TFPA COFs@Pd Ics合成示意圖

圖2.光譜表征和結構測定

圖3.形貌和成分表征

圖4.光催化性能

圖5.機理表征

圖6.光催化穩(wěn)定性

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