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韓布興院士/吳海虹JACS:創(chuàng)紀錄!電催化CO2RR制乙醇
來源: 時間:2023-08-14 17:31:18 瀏覽:2388次


 第一作者:Wei Xia

通訊作者:韓布興院士、吳海虹教授

通訊單位:中國科學(xué)院化學(xué)研究所、華東師范大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c04612


01

研究背景

利用可再生電力的電化學(xué)CO2還原反應(yīng)(CO2RR)是實現(xiàn)碳中和目標最有前途的策略之一,其中多碳(C2+)產(chǎn)物具有廣泛的應(yīng)用,乙醇是一種有價值的化學(xué)品和燃料。許多銅(Cu)基催化劑可有效地電催化CO2RR制C2+產(chǎn)物,但它們通常對乙醇的選擇性和電流密度有限。基于此,中國科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興院士和華東師范大學(xué)吳海虹教授等人報道了一種二氧化硅(SiO2)介導(dǎo)的氫鍵有機骨架(HOF)模板方法,用于在薄壁N摻雜碳納米管(TWN)上制備超高密度Cu單原子催化劑(SACs)。


02

文章要點

1、通過該方法,作者制備的催化劑中Cu的含量可達13.35 wt %,記為TWN-Cu13.35-600-SACs。結(jié)果表明,該催化劑對乙醇的CO2RR表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能,乙醇的法拉第效率(FE)隨著Cu-N3位點密度的增加而提高。

2、在H-型電池中,在TWN-Cu13.35-600-SACs催化劑上,乙醇的FE可以達到約81.9%,局部電流密度為35.6 mA cm-2,這是目前已報道的乙醇電化學(xué)CO2RR的最佳結(jié)果。

3、實驗和密度泛函理論(DFT)研究表明,相鄰的Cu-N3活性位點(1個Cu原子配位3個N)是反應(yīng)的活性位點,它們的高密度對乙醇的高FE至關(guān)重要,因為相鄰的距離較近的Cu-N3位點可以協(xié)同促進C-C偶聯(lián)。


03

圖文展示

 

圖1.催化劑的制備與表征

 

圖2. XANES、EXAFS和WT-EXAFS的結(jié)構(gòu)表征

 

圖3.電催化CO2RR性能

 

圖4. Cu-Nx(1 < x < 5)位點與CO2RR選擇性的關(guān)系

 

圖5.原位電化學(xué)拉曼光譜測量

 

圖6. DFT計算

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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