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唐軍旺院士Nat. Commum.：新工藝！苯酚的選擇性高達92.6%！

來源：時間：2023-08-14 17:19:58 瀏覽：2433次

第一作者：Jijia Xie

通訊作者：唐軍旺院士

通訊單位：英國倫敦大學學院/清華大學

DOI: 10.1038/s41467-023-40160-w

研究背景

由于苯在水中的溶解度很低，利用水不利于苯的轉(zhuǎn)化。同時，使用單一有機溶劑（如乙腈）或單一氣相可以最大限度地增加反應物和催化劑之間的接觸，且會導致過量的氧化劑和不穩(wěn)定的苯酚產(chǎn)物的混合。為使苯一步氧化，提高預期苯酚產(chǎn)物的選擇性，應該調(diào)節(jié)局部環(huán)境，避免富含氧化劑的環(huán)境。基于此，英國倫敦大學學院/清華大學唐軍旺院士等人在P25上制備了復雜的原子銅包覆的Pd納米結(jié)構(gòu)，以降低苯活化的能壘，避免過氧化。為了進一步避免其他副產(chǎn)品的生產(chǎn)，設計了一種前所未有的四相界面光催化工藝。結(jié)果表明，催化劑Pd-Cu/P25具有非常高的活性，更重要的是，碳選擇性對苯酚的轉(zhuǎn)變達到92.7%，導致Pd_0.006Cu_0.002/P25樣品上Cu催化位點的最高周轉(zhuǎn)數(shù)（TON），超過10萬。

文章要點

1、作者在P25上制備了復雜的原子銅包覆的Pd納米結(jié)構(gòu)。優(yōu)化后的樣品對苯酚的選擇性最高，為92.6%，產(chǎn)代率為4833 μmol g^-1h^-1。與此同時，Pd_0.006Cu_0.002/P25（相對于最外部的Cu物種）達到了最高的TON，超過10萬（或TOF為2.7 s^-1）。

2、通過結(jié)構(gòu)表征、同位素標記、動力學分析、光譜測量和DFT計算，Pd-Cu共裝飾樣品的優(yōu)越活性可以歸因于P25向Pd-Cu納米結(jié)構(gòu)的有效空穴轉(zhuǎn)移。水作為促進劑也被證明是對苯酚高選擇性的關(guān)鍵。更重要的是，Pd-Cu納米結(jié)構(gòu)能夠通過控制對苯酚的低能途徑，避免苯基物質(zhì)的二聚，來控制對苯酚的選擇性。此外，在懸浮系統(tǒng)中優(yōu)化的界面反應策略可產(chǎn)生一個氧化-精益環(huán)境，自發(fā)地保護高價值的產(chǎn)品免受過度氧化。

3、該工作中的反應體系具有很強的潛力，易于在商業(yè)連續(xù)攪拌罐反應器中擴大。這種新穎的光催化劑和反應體系的設計方案可以為高度對稱分子的選擇性轉(zhuǎn)換開辟一條經(jīng)濟的途徑。

圖文展示

圖1.各種光催化劑的催化性能

圖2.合成的催化劑的物理表征

圖3.催化過程的基本特征

圖4.總體的化學反應方程式

圖5.環(huán)氧型吸附中間體在TiO₂上的反應途徑

圖6.C-H斷裂對Cu物質(zhì)的反應途徑

圖7.苯在選擇性氧化成苯酚過程中的電荷轉(zhuǎn)移示意圖

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