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清華陸奇&北大徐冰君Nat. Catal.：輕烷烴在室溫和常壓下的活化！

來源：時間：2023-08-07 11:04:17 瀏覽：2187次

第一作者：Haochen Zhang

通訊作者：徐冰君教授和陸奇副教授

通訊單位：北京大學和清華大學

DOI: 10.1038/s41929-023-00990-9.

研究背景

輕烷烴在溫和條件下的活化仍然是一個重大挑戰(zhàn)?；诖耍?/span>清華大學陸奇副教授和北京大學徐冰君教授等人報道了一種以銅（Cu）粉為催化劑，O₂為氧化劑，在常溫常壓下選擇性地將輕烷烴轉(zhuǎn)化為相應的烯烴和氧合物的反應體系。該體系為輕烷烴以及其他相對惰性但重要的有機化合物（如環(huán)己烷和辛烷）在溫和條件下的功能化提供了可能性。

文章要點

1、在乙烷活化中，本文以2.27 mmol g_Cu^-1 h^-1的速率實現(xiàn)了乙烯和乙酸的聯(lián)合生產(chǎn)，總選擇性高達97%。同時，丙烷轉(zhuǎn)化為丙烯的選擇性高達94%，產(chǎn)率高達1.83 mmol g_Cu^-1 h^-1，而甲烷主要轉(zhuǎn)化為CO₂、甲醇和乙酸。

2、在催化實驗、同位素標記實驗、光譜分析和密度泛函理論（DFT）計算的結(jié)論基礎上，作者提出了一種反應機理，即在氧化過程中C-H鍵被產(chǎn)生的表面氧化物所激活，從而形成作為關(guān)鍵反應中間體的烷基。

圖文展示

圖1.常溫下不同O₂摩爾分數(shù)的輕烷烴活化

圖2.乙烷活化的同位素標記研究

圖3.乙烷活化的速率和產(chǎn)物分布

圖4.乙烷、丙烷和甲烷活化的原位SERS

圖5.乙烷活化機理的理論研究

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