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繼Sci. Adv.后，喬世璋&鄭堯團(tuán)隊(duì)再發(fā)JACS！

來源：時(shí)間：2023-07-25 15:43:41 瀏覽：2380次

第一作者：Linsen Huang

通訊作者：喬世璋教授、鄭堯教授

通訊單位：澳大利亞阿德萊德大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c05114

研究背景

對(duì)比傳統(tǒng)的熱催化，通過電催化將乙烯氧化為含氧物具有更少的能量輸入和CO₂輸出，因此具有更大的應(yīng)用前景。然而，目前的乙烯電氧化反應(yīng)（ethylene electrooxidation reaction, EOR）僅限于堿性和中性電解質(zhì)，以產(chǎn)生乙醛（CH₃CHO）和乙二醇（HOCH₂CH₂OH），嚴(yán)重限制了電池的能量效率。基于此，阿德萊德大學(xué)喬世璋教授和鄭堯教授等人首次報(bào)道了在強(qiáng)酸性環(huán)境下以天然海水作為電解質(zhì)，進(jìn)行EOR得到2-氯乙醇（ClCH₂CH₂OH）產(chǎn)品。

文章要點(diǎn)

1、作者證明了2-氯乙醇的法拉第效率（FE）約為70%，對(duì)比商用鈀（Pd）催化劑，電能消耗低至約1.52×10^?3 kWh g^?1。作者證明了一個(gè)作用機(jī)制，即通過吸附氯陰離子（*Cl）與乙烯反應(yīng)物的直接相互作用在低電位下產(chǎn)生了2-氯乙醇，因?yàn)樵诜磻?yīng)過程中*Cl的高覆蓋率。更重要的是，這不同于隨后的氯氧化和高電位乙烯氯化反應(yīng)的多步驟機(jī)制。

2、在1.6 V工作條件下，在酸性海水中2-氯乙醇的產(chǎn)率高達(dá)26.3 g m^?2 h^?1。值得注意的是，作者發(fā)現(xiàn)這是在酸性淡水中產(chǎn)生乙二醇的223倍。質(zhì)子交換膜電解槽中，作者展示了氯化物參與的EOR，在酸性海水中2.2 V下，2-氯乙醇的FE為68%。該研究成果可用于設(shè)計(jì)溫和條件下海水中選擇性陽極氧化反應(yīng)。

圖文展示

圖1.基于三電極配置的商用催化劑的EOR

圖2.在ClOR平衡電位前EOR的潛在機(jī)制研究

圖3.超活性物種及其機(jī)理分析

圖4.海水中EOR的性能

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