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提高1000倍！半導體量子線實現(xiàn)高光催化效率！

來源：時間：2023-07-25 15:28:52 瀏覽：2213次

第一作者：Chong Zhang

通訊作者：俞書宏院士、李毅教授

通訊單位：中國科學技術大學

DOI: 10.1002/anie.202305571

研究背景

傳統(tǒng)的光催化過程涉及半導體電子空穴對的產(chǎn)生、轉移和表面氧化還原反應，其中低效率的電荷轉移過程幾乎是實現(xiàn)高效太陽能到燃料轉換的最常見的限制問題。最大化空穴轉移動力學，基于半導體的人工光合作用中的速率決定步驟，對實現(xiàn)高效太陽能制氫和空穴利用至關重要，但還面臨著挑戰(zhàn)，因為目前主要是通過經(jīng)驗上使用犧牲電子供體（SEDs）來消耗浪費的空穴來優(yōu)化涉及電子的半反應?；诖?，中國科技大學俞書宏院士和李毅教授等人使用量子限制的ZnSe納米線作為光催化劑模型，清楚地看到了小分子SEDs如何控制空穴轉移動力學從而光催化性能。

文章要點

1、作者從熱力學和動力學的角度對不同SEDs中量子限制的ZnSe納米線的空穴轉移過程進行研究，構建了驅動力、空穴轉移動力學和光催化性能之間的關系。

2、研究發(fā)現(xiàn)這種弱量子限制半導體中發(fā)現(xiàn)的俄歇輔助空穴轉移動力學可使光催化制氫的效率提高3個數(shù)量級。

3、本發(fā)現(xiàn)為制定空穴轉移的設計原則，并進一步利用了量子限制膠體半導體納米晶體中高效的太陽能到化學轉換提供有力支撐。

圖文展示

圖1. ZnSe納米線在不同SEDs中的光催化產(chǎn)氫

圖2.不同SEDs中ZnSe納米線空穴轉移的熱力學分析

圖3. 不同SEDs中ZnSe納米線的瞬態(tài)吸收（TA）光譜

圖4. [S]和AA中量化ZnSe納米線的空穴轉移動力學

圖5. ZnSe納米線在不同反應溶液中的載流子動力學

圖6. ZnSe-Pt納米線在不同SEDs中的光催化性能和相應的載流子動力學

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