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Nat. Commun.:新技術(shù)&新理解!DS-PERS揭示Li金屬表面SEI演化
來源: 時(shí)間:2023-07-06 10:26:29 瀏覽:1926次

第一作者:Yu Gu和En-Ming You

通訊作者:毛秉偉教授和田中群院士、崔屹教授

通訊單位:廈門大學(xué)、斯坦福大學(xué)

DOI: 10.1038/s41467-023-39192-z




研究背景

鋰(Li)金屬具有高的容量和極低的氧化還原電位等優(yōu)點(diǎn),是可再充電鋰電池的理想負(fù)極。然而,電化學(xué)沉積/溶解的Li通常呈現(xiàn)枝晶形態(tài),導(dǎo)致Li金屬負(fù)極庫侖效率低、循環(huán)穩(wěn)定性差等問題。固體電解質(zhì)界面(SEI)對(duì)穩(wěn)定Li金屬負(fù)極至關(guān)重要,但對(duì)SEI形成和演化機(jī)制的理解十分有限?;诖耍?/span>廈門大學(xué)毛秉偉教授和田中群院士、斯坦福大學(xué)崔屹教授等人報(bào)道了一種深度靈敏的表面等離激元增強(qiáng)拉曼光譜(DS-PERS)技術(shù),用于Li負(fù)極表面SEI的原位-無損表征。該工作從分子層面研究和理解Li負(fù)極表面SEI的形成和演化機(jī)制。




文章要點(diǎn)

1、基于殼-隔離納米顆粒增強(qiáng)拉曼光譜(SHINERS)技術(shù),將超薄SiO2殼包覆的Au納米顆粒散布到Cu基體表面增強(qiáng)拉曼信號(hào),開發(fā)了深度靈敏的表面等離激元增強(qiáng)拉曼光譜(DS-PERS)無損檢測(cè)技術(shù)。

2、利用DS-PERS技術(shù)研究了鋰負(fù)極SEI在不同狀態(tài)下的納米結(jié)構(gòu)和化學(xué)成分的變化,并從分子層面揭示了SEI與Li+去溶劑化和Li沉積之間的相互影響。

3、此外,作者設(shè)計(jì)了一種恒電位-恒電流極化策略,用于獲得增強(qiáng)的類聚合物結(jié)構(gòu)Li-SEI界面,顯著提高無負(fù)極鋰金屬電池(LMBs)的電化學(xué)性能。同時(shí),作者還拓展了表面等離激元增強(qiáng)拉曼光譜(PERS)對(duì)復(fù)雜表面/界面的研究能力,為實(shí)時(shí)研究和理解SEI的形成和演化機(jī)制開辟了新的視角。




圖文展示

圖1. DS-PERS的工作原理圖 

圖2. 醚類電解質(zhì)中SEI的DS-PERS原位光譜

圖片

圖3. 雙-鹽電解質(zhì)中SEI的形成和演化

 

圖4. SEI形成-演化的傳統(tǒng)和新的認(rèn)識(shí)

 

圖5.鋰離子在不同SEI/電解質(zhì)界面上的去溶劑化行為

 

圖6. 不同SEI修飾的無Li負(fù)極的電化學(xué)性能

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