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夏幼南團(tuán)隊(duì)最新JACS：Pd-Au和Pd@Au雙金屬納米晶體！

來源：時(shí)間：2023-06-28 09:27:12 瀏覽：2221次

第一作者：Xiaoyu Qiu

通訊作者：夏幼南教授

通訊單位：美國佐治亞理工學(xué)院

DOI: 10.1021/jacs.3c03682

研究背景

非均相雙金屬納米晶體具有清晰的空間構(gòu)型和豐富的雙缺陷位點(diǎn)，可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)幾何和配體效應(yīng)，從而增強(qiáng)催化和光子應(yīng)用。基于此，美國佐治亞理工學(xué)院夏幼南教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了Au原子在孿晶Pd十面體上的兩種生長模式，分別涉及孿晶增殖生成不對稱Pd-Au二十面體和孿晶伸長生成各向異性Pd@Au核-殼海星體。

文章要點(diǎn)

1、機(jī)理分析表明，注入速率決定了穩(wěn)態(tài)下Au(III)離子的下限數(shù)目（n_low），從而控制其生長模式。當(dāng)n_low≤5.5時(shí)，動(dòng)力學(xué)速率慢到足以引發(fā)不對稱的單邊生長，但卻可以快到足以超過表面擴(kuò)散；Au四面體亞基沿著Pd十面體的軸向{110}方向依次增殖形成Pd-Au二十面體。這種非均相二十面體由5個(gè)Pd和15個(gè)Au組成，具有高（2.2 GPa）的拉伸應(yīng)變和高達(dá)+21.9%的應(yīng)變差。相反，當(dāng)n_low> 5.5時(shí)，快速還原動(dòng)力學(xué)促進(jìn)對稱生長，表面擴(kuò)散不足。因此，Au原子沿Pd十面體的五個(gè)高指數(shù){211}脊橫向沉積，以產(chǎn)生凹的Pd@Au核殼海星，具有可調(diào)諧的尺寸（28-40 nm），雙延伸率（33.82-162.08%）和晶格膨脹率（8.82-20.10%）。

2、本工作不僅提供了一種有效的制備方法來擴(kuò)展和延長高能孿晶邊界，而且對非均質(zhì)金屬納米晶體中孿晶生長動(dòng)力學(xué)和彈性應(yīng)變分布提供了更深入的見解。

圖文展示

圖1. Pd-Au二十面體和Pd@Au核-殼海星的合成示意圖

圖2.Pd-Au二十面體的結(jié)構(gòu)表征

圖3.Pd@Au核-殼海星的結(jié)構(gòu)表征

圖4.原位TEM和紫外可見光譜以及生長模式與前體注射速率的關(guān)系

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