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王心晨&鄭梅芳Angew.：可見光非均相催化烯烴中CO2的光合固定

來源：時間：2023-05-29 09:33:11 瀏覽：2179次

第一作者：Tao Yuan

通訊作者：王心晨教授和鄭梅芳副教授

通訊單位：福州大學

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202304861

研究背景

可見光驅(qū)動固定有機物中的CO₂已成為合成精細化學品的一種有吸引力的替代方案。由于其熱力學穩(wěn)定性和動力學惰性，在CO₂的轉(zhuǎn)化以及產(chǎn)物選擇性方面仍然存在挑戰(zhàn)?；诖耍?/span>福州大學王心晨教授和鄭梅芳副教授等人報道了一種在中孔壁周圍具有豐富末端B/N缺陷的碳氮化硼（BCN）催化劑，增強了表面活性位點和電荷轉(zhuǎn)移動力學，從而提高了CO2的整體吸附和活化速率。該研究為以原子經(jīng)濟和可持續(xù)的方式轉(zhuǎn)化CO₂的無金屬半導體的設計和應用提供了新見解。

文章要點

1、在可見光照射下，BCN以良好的官能團耐受性和特定的區(qū)域選擇性實現(xiàn)了烯烴與CO₂的反Markovnikov加氫羧化為延伸的碳鏈。

2、機理研究表明，在有缺陷的BCN上形成了CO₂自由基陰離子中間體，導致了反Markovnikov羧化。其中，利用革蘭氏規(guī)模反應、天然產(chǎn)物的晚期羧化和抗糖尿病GPR40激動劑實例證實了該方法的實用性。

圖文展示

圖1.烯烴與CO₂的加氫羧化反應

圖2. BCN材料的形態(tài)和結構表征

圖3. BCN材料的多孔、光電化學和光學表征

圖4. BCN材料的光催化性能及其機理研究

圖5.反應機理研究

圖6.缺陷BCN上烯烴與CO₂的反Markovnikov加氫羧化的機理

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