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李亞棟&劉錦程&李治JACS：納米顆粒單原子化高效催化CO氧化

來源：時間：2023-04-21 14:56:26 瀏覽：2555次

第一作者：Ninghua Fu、Xiao Liang和Xiaolu Wang

通訊作者：李治教授、劉錦程研究員和李亞棟院士

通訊單位：北京師范大學、南開大學和清華大學

DOI: 10.1021/jacs.2c11739

研究背景

將金屬納米顆?？s小為單原子（納米顆粒單原子化）一直是科學家們積極追求的目標，其目的是最大限度地利用貴金屬基催化劑的金屬，并使團聚金屬催化劑的活性再生。然而，精確控制單原子化以優(yōu)化催化性能仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)?；诖?，清華大學李亞棟院士、南開大學劉錦程研究員和北京師范大學李治教授等人報道了一種激光燒蝕策略，以實現(xiàn)在二氧化鈰（CeO₂）上精確調(diào)控Pt納米顆粒（Pt_NP）到Pt單原子（Pt₁）的轉(zhuǎn)化。該工作為設(shè)計具有不同單原子/納米顆粒比例的催化劑提供了可靠的金屬納米顆粒再分散策略，并為理解納米單原子催化劑的協(xié)同效應(yīng)提供了有價值的見解。

文章要點

1、由于輸入激光能量具有良好的可調(diào)性，通過設(shè)置不同的激光功率和照射次數(shù)，可精確控制CeO₂上Pt₁與總Pt的比例從0到100%。其中Pt₁含量約19%、Pt_NP含量約81%的Pt₁Pt_NP/CeO₂催化劑的CO氧化活性明顯高于Pt₁/CeO₂、Pt_NP/CeO₂和其他Pt₁Pt_NP/CeO₂催化劑。

2、密度泛函理論（DFT）計算表明，Pt_NP是CO氧化的主要活性中心，而Pt₁改變了CeO₂上晶格氧的化學勢，降低了晶格氧氧化CO所需的能壘，從而提高了整體性能。

圖文展示

圖1.Pt_NP/CeO₂激光燒蝕轉(zhuǎn)化為Pt₁Pt_NP/CeO₂

圖2.Pt/CeO₂催化劑的球差和EXAFS圖譜

圖3.Pt₁和Pt₁₀在CeO₂(110)上的穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)

圖4. CO催化氧化活性和DFT計算

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