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繼兩篇JACS后，鞏金龍團(tuán)隊再發(fā)Nature Nanotechnology！

來源：時間：2023-04-07 14:51:34 瀏覽：2465次

第一作者：Xin Chang和Zhijian Zhao

通訊作者：鞏金龍教授

通訊單位：天津大學(xué)

DOI：10.1038/s41565-023-01344-z

研究背景

在合金催化劑中，幾何隔離的金屬原子可以實現(xiàn)高效性和選擇性催化。然而，活性原子與其鄰近原子之間的幾何和電子干擾，即不同的微環(huán)境，使得活性位點模糊不清?；诖?，天津大學(xué)鞏金龍教授團(tuán)隊在Nature Nanotechnology上報道了通過融合多學(xué)科，創(chuàng)造性的提出了一種新方法，以描述微環(huán)境并確定單位點合金催化劑中活性位點的有效性。

文章要點

1、在PtM系（M=過渡金屬）中，通過考慮電子調(diào)節(jié)和幾何調(diào)制，作者提出了一個簡單的描述符——隔離度（degree-of-isolation），并在丙烷脫氫工業(yè)反應(yīng)中對PtM單位點合金的催化性能進(jìn)行描述。在丙烷脫氫（PDH）實驗中的對丙烯選擇性高達(dá)93%，與計算描述符之間的高度一致。

2、通過DFT計算、火山形隔離-選擇性圖等發(fā)現(xiàn)，設(shè)計選擇性單位點合金的Sabatier型原理，即對具有高隔離度的單位點合金，活性中心的改變對調(diào)節(jié)選擇性有很大影響。

圖文展示

圖1. Pt位點的電子調(diào)節(jié)

圖2. Pt位點的結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)

圖3.火山形隔離-選擇性圖

圖4.實驗合成、表征和PDH性能

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