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催化大牛喬世璋教授——近期成果解讀

來源：科學10分鐘時間：2022-01-11 19:34:06 瀏覽：5730次

引言

喬世璋，澳大利亞阿德萊德大學化工學院納米技術首席教授，澳大利亞昆士蘭大學榮譽教授，澳大利亞皇家化學學會會士，英國皇家化學學會會士。

喬世璋教授先于天津大學化工系獲得學士和碩士學位，后于香港科技大學獲博士學位。曾在澳大利亞昆士蘭大學先后任研究員、高級研究員及副教授，現為澳大利亞阿德萊德大學化工學院納米技術首席教授。喬世璋團隊先后在Nature、Nature Materials、Nature Energy、Nature Communications、J. Am. Chem. Soc、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等世界頂級期刊發(fā)表高水平論文370余篇，H指數為152，i10指數高達425，學術論文總引用量超過8w+（圖1）。喬世璋教授擁有多項發(fā)明專利，并獲得了一系列耀眼的獎項，包括：著名的ARC獎（2017），?？松梨讵劊?016），ARC Discovery杰出研究員獎（2013），新興研究員獎（2013）和UQ基金會研究卓越獎（2008）。同時，他還擔任包括Journal of Materials Chemistry A在內的多本國際學術雜志的副主編。

圖1谷歌學術檢索“喬世璋”學術成果

作為新能源領域頂級的科學家之一，喬世璋教授長期致力于納米技術的研究以及對可持續(xù)發(fā)展領域的革新，包括清潔能源和環(huán)境保護等交叉領域的深度創(chuàng)新與產業(yè)化，尤其是在催化和電池納米技術領域，長期引領國際研究。

有鑒于此，筆者一覽國內外頂級期刊上近期有關喬世璋教授課題組發(fā)表的相關研究，介紹解讀了其中部分最新研究成果，“看一看”大牛的研究熱點，希望能給相關領域科研工作者帶來一絲啟發(fā)。

最新成果解讀

1 Nature Energy：亞鐵氰化鎳作為高性能尿素氧化電催化劑

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41560-021-00899-2#MOESM1

電化學尿素氧化反應（UOR）在一系列與能源相關的應用和器件中具有重要意義。在大多數情況下，堿性介質中的UOR是一個6電子質子（或羥基）耦合轉移步驟，平衡電位為0.37 V（相對于可逆氫電極（RHE））。但6電子轉移過程復雜，且UOR的過電位仍然很高。

然而，在節(jié)能型電解槽中，UOR作為傳統(tǒng)析氧反應（OER）制氫的理想替代，仍有巨大的潛力，它也可用作直接尿素燃料電池的陽極。雖然UOR的過電位大于OER的過電位，但其固有的較低的熱力學平衡電位（0.37 vs 1.23 V）使UOR的操作電位小于OER。與OER相比，UOR的動力學更為遲緩，因為在反應過程中有更多的電子被轉移，這需要高性能的催化劑來降低過電位，以實現高效的器件。

最初，一些貴金屬催化劑，如Ti-Pt，Ti-Pt-Ir和Ru常用來提高此反應的活性，但由于原材料的稀缺性，成本較高。近年來發(fā)展起來的以氫氧鎳、氧化物、硫化物、磷化物等為基礎的非貴金屬UOR催化劑也存在過電位高、電流密度低、穩(wěn)定性不強等問題，其催化性能不能滿足實際應用的要求。此外，所報道的UOR催化劑的穩(wěn)定性也存在問題；在連續(xù)反應50小時內，只有少數催化劑的相對電流密度高于初始值的90%。

有鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋團隊^[^1]提出了一種有利的UOR途徑，由類普魯士藍物亞鐵氰化鎳（Ni₂Fe(CN)₆）電催化劑觸發(fā)。作者采用自組裝的方法，在泡沫鎳上制備了典型的Ni₂Fe(CN)₆催化劑，與NiC₂O₄催化劑相比，沒有NiOOH物種的Ni₂Fe(CN)₆表現出明顯的UOR活性增強，具有最佳的UOR活性。密度泛函理論計算表明，UOR的機理主要包括兩個階段，即從尿素到NH₃的化學過程和從N H₃到N₂的電化學過程。本研究為開發(fā)具有較高活性和穩(wěn)定性的UORs電催化劑開辟了新的途徑。

圖2 Ni₂Fe(CN)₆催化劑在三電極電池中的UOR性能

圖3 Ni₂Fe(CN)₆表面UOR反應機理圖

2 JACS：通過調整第一和第二配位域調控單原子催化劑的酸性氧還原選擇性

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c03135?fig=tgr1&ref=pdf

多電子電催化反應在新能源儲存轉化和電精煉等領域起著至關重要的作用，而反應路徑的選擇和調控決定了最終產物的選擇性和整個轉化過程的能效，是電催化領域長期研究的熱點和難點。然而催化劑的設計和選擇性的優(yōu)化受限于當前對于反應機理的模糊理解，特別是對于真實催化位點的原子結構和構效關系的認知還亟待深化。氧還原反應（ORR）存在兩電子和四電子路徑，且分別是雙氧水電合成和燃料電池發(fā)展的關鍵技術，是用于研究電催化反應選擇性調控機制和原則的最佳平臺。

有鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋團隊^[^2]針對兩電子ORR反應的單原子催化劑（SACs）體系進行了深入系統(tǒng)的研究，通過“材料設計-原位光譜-理論計算”三位一體的研究手段，揭示出了單原子催化劑的分子結構（第一配位域和第二配位域）對于調控反應選擇性的重要性，為未來仿酶單原子催化劑和性能可調的多電子電催化反應的發(fā)展提供了新的思路和原則。

作者設計制備了一種O、S共配位的Co-SACs，實現了當前酸性兩電子ORR的最佳活性和選擇性，在很寬的電壓范圍內選擇性超過95%，對應590 mmol g^-1 h^-1的H₂O₂生成速率，為酸性雙氧水的綠色合成提供了可能性。

圖4 Co-SACs的電化學ORR性能

圖5 Co-SACs的電催化機理

3 Nature Communications：在離子液體中實現高壓鋁硫電池硫正極的可逆電化學氧化

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-26056-7

硫含量豐富且具有較高的理論容量，作為電極材料可與金屬陽極耦合，并與金屬陽離子進行電化學還原，形成金屬硫化物。盡管基于硫還原的電池器件比容量很高，但這些硫化物反向氧化成硫磺需要克服一個高能量屏障，導致過電位大，可逆性差。

此外，硫的還原發(fā)生在低電化學電位下（與標準氫電極相比，約1.0 V），并導致金屬-硫電池的低工作電壓。例如，基于硫還原的Al-S電池通常表現出約0.5 Ｖ的超低電池電壓。因此，有限的可逆性和低電化學電位是硫電極實際使用的主要障礙。

為此，人們進行了大量的研究來改善金屬-硫電池的可逆性。然而，這些嘗試未能從根本上解決金屬-硫電池的低電壓問題，因為電池的電壓是由硫的氧化還原途徑決定的，但這些改性并沒有改變硫的還原途徑。

因此，基于硫還原的電池在高電壓應用方面仍然遠遠不能令人滿意。研究新的硫的氧化還原途徑以實現金屬-硫電池的可行應用是非常重要的。在這方面，硫的氧化是一個值得考慮的途徑，因為它可以彌補硫還原的內在低電壓缺陷。

有鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋團隊^[^3]首次證明了硫在AlCl₃/碳酰胺離子液體中的可逆氧化。AlCl₄^-陰離子可以氧化硫，形成氯化硫化鋁（AlSCl₇），同時它可以被可逆地還原成硫，效率高達~94%。這種氧化-還原過程在高電化學電位范圍內是可行的。

受益于高可逆性和高電化學電位，Al-S電池可以在~1.8 V左右穩(wěn)定運行200次，這是迄今為止報告的Al-S電池的最高運行電壓。與此形成鮮明對比的是，以前研究的基于硫還原的Al-S電池只能運行幾十個循環(huán)，且運行電壓低得多（~0.5 V）。這項工作為了解硫化學提供了新的線索，并提出了硫氧化是實現金屬-硫電池高電壓應用的新途徑。

圖6硫在離子液體中的電化學氧化和還原

圖7 硫氧化和硫還原反應途徑的理論計算

圖8 Al-S電池的電化學性能

4 Angewan：鋅離子電池正極轉換機理研究

由于安全以及價格方面的優(yōu)勢，水系鋅離子電池（ZIBs）被普遍認為是未來鋰離子電池在大規(guī)模儲能領域的替代品。然而，由于缺乏高性能的正極材料，ZIBs的廣泛應用受到了嚴重的影響。水系ZIBs正極材料的研發(fā)可參考成熟的鋰離子體系。在鋰離子電池體系中，三種儲能機理被廣泛研究，即嵌入、轉化和合金化。相比之下，水系ZIBs體系中僅有Zn²⁺ 或H⁺/Zn²⁺嵌入/脫出機制被廣泛報道，這極大地限制了正極材料的可選范圍。

有鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授團隊^[4]以CuI正極材料為例深入地研究了其在水系ZIBs的儲能機制以及鋅離子的擴散路徑。通過原位和非原位表征闡明鋅離子并未嵌入該正極材料，而是直接通過Cu⁺與Cu⁰的轉化反應完成鋅離子的存儲。

為了驗證CuI電極在水系ZIBs的適用性，研究人員首先在三電極體系中測試了CuI的CV曲線，結果表明CuI電極在-0.4 V左右對Ag/AgCl有明顯的還原峰，明顯高于-1.0 V的鋅氧化還原電對，說明了其在水系ZIBs中的實用性。

隨后研究人員組裝了Zn/CuI電池，充放電結果表明其在~0.6 V左右，CuI正極表現出良好的放電平臺，這與CV結果一致。然而，該電極的容量較低，且?guī)靷愋时容^低（~45%）。因此很難斷定該CuI電極發(fā)生了Zn²⁺的插入反應還是轉化反應。

為了測試CuI電極的Zn²⁺存儲機制，研究人員進行一系列的原位和非原位測試，除了實驗表征之外，研究人員還開展了一系列的理論模擬。結果表明，鋅離子是直接通過Cu⁺與Cu⁰的轉化反應完成的電化學存儲。該項工作打破了目前正極研究的瓶頸，有效地拓寬了水系ZIBs中正極材料的選擇范圍，為下一代高容量，高放電平臺的正極研發(fā)提供可能。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202111398

圖9 CuI電極的儲鋅可行性

圖10 DFT模擬CuI電極儲鋅機理

參考文獻

[1] Geng, SK., Zheng, Y., Li, SQ. et al. Nickel ferrocyanide as a high-performance urea oxidation electrocatalyst. Nat Energy 6, 904–912 (2021). DOI: 10.1038/s41560-021-00899-2.

[2] Cheng Tang, Ling Chen, Haijing Li, et al. Tailoring Acidic Oxygen Reduction Selectivity on Single-Atom Catalysts via Modification of First and Second Coordination Spheres. Journal of the American Chemical Society 2021 143 (20), 7819-7827. DOI: 10.1021/jacs.1c03135.

[3] Li, H., Meng, R., Guo, Y. et al. Reversible electrochemical oxidation of sulfur in ionic liquid for high-voltage Al?S batteries. Nat Commun 12, 5714 (2021). DOI: 10.1038/s41467-021-26056-7.

[4] Junnan Hao, Libei Yuan, Bernt Johannessen, et al. Studying the Conversion Mechanism to Broaden Cathode Options in Aqueous Zinc-Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 25114– 25121. DOI: 10.1002/anie.202111398.

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