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計(jì)算文獻(xiàn)導(dǎo)讀（九）：Joule | 不老神話TiO2，氧空位調(diào)制甲烷化催化反應(yīng)的DFT計(jì)算分析
來(lái)源：科學(xué)10分鐘 時(shí)間：2021-08-21 00:02:03 瀏覽：4565次

研究背景

隨著“碳中和”、“碳達(dá)峰”國(guó)家級(jí)環(huán)保政策的穩(wěn)步推進(jìn)，發(fā)展高效清潔能源被認(rèn)為是一種有效的減碳手段。其中，生物甲烷作為一種清潔能源，是現(xiàn)代化工的重要平臺(tái)化學(xué)品。傳統(tǒng)上，生物甲烷主要通過(guò)多步驟生產(chǎn)，首先將生物質(zhì)氣化成沼氣(CO、CO2、CH4和其他氣體的混合物)，然后在200 ℃ - 400 ℃下進(jìn)行沼氣甲烷化。而如何實(shí)現(xiàn)將生物質(zhì)，尤其是儲(chǔ)量最豐富的木質(zhì)纖維素，直接轉(zhuǎn)化為生物甲烷仍然具有挑戰(zhàn)性，因其催化劑在化學(xué)或生物過(guò)程中都表現(xiàn)出低選擇性。

研究結(jié)果

近日，來(lái)自中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的王峰課題組的研究人員通過(guò)界面氧空位(VO)調(diào)制設(shè)計(jì)了一種新型的Ru/TiO2催化劑，在低于200 ℃的溫度下，對(duì)生物質(zhì)直接甲烷化反應(yīng)具有>95%的選擇性。各種生物質(zhì)資源轉(zhuǎn)化為甲烷，產(chǎn)率達(dá)到了82% ~ 99%。在120 ℃溫度下，由50%甘油水溶液穩(wěn)定生成約0.24 mmol g-1 h-1的CH4，選擇性>99%。通過(guò)原位X射線光電子能譜、紅外光譜和DFT計(jì)算，證實(shí)了VO對(duì)Ru/TiO2催化甲烷化反應(yīng)過(guò)程的調(diào)制現(xiàn)象。

計(jì)算分析

研究人員將甲烷化催化反應(yīng)的過(guò)程總結(jié)在了圖1 A中，生物質(zhì)原料首先被TiO2氧化生成CO2和VO，然后CO2在Ru位點(diǎn)上原位還原為CH4，同時(shí)氧原子重新回到VO的位置上。

圖 1. 氧空位調(diào)制甲烷化催化反應(yīng)（A）機(jī)理，（B）DFT計(jì)算不同金屬氧化物的VO形成能與CO2還原能的關(guān)系，（C）DFT計(jì)算不同金屬氧化物CO2吸附能與還原能的關(guān)系。

基于上述機(jī)理，研究人員首先通過(guò)計(jì)算VO生成能(Evac)、CO2吸附能(Eads)和CO2在VO位點(diǎn)上的還原反應(yīng)能(Ereact)從理論上評(píng)價(jià)了一些最常見的金屬氧化物（MOs）的氧化能力。結(jié)果表明，CO2還原為CO的反應(yīng)能（Ereact）隨VO的生成能（Evac）的降低而線性增加，如圖1B所示。

為了利于VO的消除反應(yīng)，CO2還原為CO的反應(yīng)能（Ereact）和CO2吸附能應(yīng)趨于負(fù)，同時(shí)VO生成能與CO2吸附還原能之間應(yīng)保持平衡。從圖1 B可以看到，CeO2、TiO2和ZrO2表現(xiàn)出負(fù)的CO2吸附能和CO2還原反應(yīng)能，以及合適的VO生成能，因此它們可能是VO調(diào)制甲烷化催化反應(yīng)最可行的金屬氧化物載體。

圖 2. 反應(yīng)過(guò)程的DFT模擬

結(jié)合Ru在低溫下對(duì)CO2/CO氫化為CH4反應(yīng)的良好催化能力，研究人員們?cè)O(shè)計(jì)了VO調(diào)制的Ru/TiO2催化劑，并通過(guò)DFT計(jì)算研究了CO2還原后的氧原子填充VO的過(guò)程，如圖2A所示。

研究人員使用銳鈦礦性TiO2的（101）面復(fù)合Ru4團(tuán)簇，構(gòu)建了Ru/TiO2催化劑模型，如圖2B所示。CO2在界面VO上的吸附能為-1.92 eV，大于Ru團(tuán)簇上的吸附能(-1.52 eV)。一旦CO2吸附到VO上，其很容易分解為CO，然后VO重新被O原子占據(jù)，反應(yīng)的能量勢(shì)壘僅為0.02 eV。即使CO2吸附在Ru團(tuán)簇上，這個(gè)過(guò)程的能量勢(shì)壘也只有0.8 eV?？紤]到真正的Ru納米顆粒包含四個(gè)以上的Ru原子，在Ru顆粒上的CO2/CO還原可能并不發(fā)生在界面上。CO2/CO還原過(guò)程中的氧原子必須從Ru溢出到VO位點(diǎn)。為此，研究人員計(jì)算了氧的溢出過(guò)程。Ru上的氧原子首先轉(zhuǎn)移到橋接Ru位點(diǎn)，活化能為0.26 eV，如圖2C所示。橋位吸附的氧非常容易填充界面的VO，活化能僅為0.08 eV。理論結(jié)果表明，CO2/CO甲烷化生成的氧原子可以很容易地直接填充到VO位點(diǎn)或通過(guò)氧溢出效應(yīng)填充到VO位點(diǎn)。填充到VO中的氧原子可以恢復(fù)Ru/TiO2催化劑原始形態(tài)，使VO調(diào)制催化生物質(zhì)甲烷化的反應(yīng)得以循環(huán)進(jìn)行。

文獻(xiàn)鏈接

https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.07.001

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